論文概覽

傳統(tǒng)體異質(zhì)結(jié)有機太陽能電池(OSCs)的垂直相分布難以精確調(diào)控，限制了其光電轉(zhuǎn)換效率(PCE)的進一步提升。順序沉積法雖可構(gòu)建偽平面異質(zhì)結(jié)，但面臨溶劑正交性要求高、界面形態(tài)不可控等挑戰(zhàn)。東南大學(xué)姚惠峰團隊創(chuàng)新設(shè)計具有選擇性溶解性的二維共軛聚合物PBDB-tvt，通過長共軛側(cè)鏈(tvt)修飾BDT單元，成功將其用作多功能中間層，構(gòu)建順序沉積混合器件，最終實現(xiàn)20.3%的效率突破。該研究以"A Multifunctional 2D-Conjugated BDT Polymer Interlayer Enables Over 20% Organic Solar Cells"為題發(fā)表于頂級期刊Advanced Materials。

【資料圖】

技術(shù)亮點

1.分子結(jié)構(gòu)精準設(shè)計：在BDT單元引入氯化烯硫基-乙烯基-噻吩(tvt)共軛側(cè)鏈，提升能級、增強吸收，并賦予其在甲苯中不溶、在氯苯中可溶的選擇性溶解特性。

2.中間層功能集成：PBDB-tvt作為中間層插入PEDOT:PSS與活性層之間，增強短波長(300–500 nm)光吸收，優(yōu)化垂直相分布，提升電荷提取效率。

3.效率與穩(wěn)定性協(xié)同提升：混合器件效率從17.5%提升至19.2%(二元)與20.3%(三元)，1600小時后仍保持90%初始效率，穩(wěn)定性顯著增強。

研究意義

?效率突破：三元器件效率達20.3%，為順序沉積法制備OSCs的最高值之一。

?工藝兼容性強：選擇性溶解特性使其適用于順序沉積工藝，兼容大面積制備。

?優(yōu)異的普適性：在PM6:BTP-eC9、PM6:BO-4Cl等多種體系中均驗證有效，具備廣泛適用性。

深度精讀

該圖展示了PBDB-tvt的分子幾何構(gòu)型、靜電勢分布以及關(guān)鍵材料的光物理性質(zhì)。通過DFT計算揭示了PBDB-tvt具有增強的骨架平面性和電荷離域特性，其能級位置(HOMO: -4.90 eV)與主體給體PBQx-TF良好匹配，有利于空穴傳輸。紫外吸收光譜顯示PBDB-tvt在短波長區(qū)(300-500 nm)具有顯著吸收，與主體材料形成互補，而GIWAXS分析表明其具有更緊密的π-π堆疊(面朝取向)和更長的相干長度，為高效電荷傳輸?shù)於嘶A(chǔ)。

此圖系統(tǒng)比較了基于PBDB-tvt中間層的SD-hybrid器件與對照BHJ器件的性能差異。中間層的引入使二元器件的效率從17.5%提升至19.2%，主要歸因于短路電流密度(Jsc)和填充因子(FF)的同步提高。EQE譜在300-850 nm范圍內(nèi)均得到增強，驗證了中間層對光吸收和電荷收集的雙重優(yōu)化。該策略在多種二元/三元體系中均適用，最高效率達20.3%，且器件在1600小時老化后仍保持90%以上的初始效率，顯示出優(yōu)異的操作穩(wěn)定性。

通過SCLC、光強依賴測試和瞬態(tài)光譜等手段，深入揭示了中間層對電荷行為的影響。SD-hybrid器件的空穴/電子遷移率提升至4.27×10??/3.94×10?? cm2 V?1 s?1，且載流子平衡度(μh/μe=1.08)顯著優(yōu)化。TRPL和TAS分析表明中間層加速了激子解離(PBQx-TF GSB信號上升時間縮短至0.53 ps)并抑制了非輻射復(fù)合，使器件在獲得高Jsc的同時保持低能量損失。

結(jié)合AFM、PSD分析和AFM-IR成像，闡明了中間層對活性層微觀結(jié)構(gòu)的調(diào)控作用。SD-hybrid薄膜表面粗糙度降低至1.68 nm，且相區(qū)尺寸增大至27.4 nm，表明更有序的相分離形貌。AFM-IR映射明確顯示中間層誘導(dǎo)受體(eC9-2Cl)在薄膜表面富集，形成理想的給體-受體垂直梯度分布，接觸角測試進一步證實中間層調(diào)節(jié)表面能至更接近受體的數(shù)值(24.59 mN m?1)，為高效電荷提取提供關(guān)鍵界面環(huán)境。

結(jié)論展望

本研究通過合理分子設(shè)計，開發(fā)出具有選擇性溶解特性的二維共軛聚合物PBDB-tvt，作為多功能中間層應(yīng)用于順序沉積混合器件，有效調(diào)控了活性層垂直相分布，增強了短波長光吸收，并顯著提升了電荷傳輸與提取效率，最終實現(xiàn)了20.3%的高效率與優(yōu)異穩(wěn)定性。該策略為通過界面工程與形態(tài)調(diào)控進一步提升OSCs性能提供了新思路。

文獻來源

M. Li, Y. Xu, W. Zhao, L. Jia, G. Wang, Z. Xie, D. Huang, W. Gong, T. Ju, Z. Chen, Y. Cui, X. Hao, J. Hou, H. Yao. A Multifunctional 2D-Conjugated BDT Polymer Interlayer Enables Over 20% Organic Solar Cells.Adv. Mater. 2025. e17145.

關(guān)鍵詞： 太陽能電池